Han SJ抗菌科技圈

第一作者：Liqian Liu

通讯作者：Lei Wang，Zhigang Xie

通讯单位：中国科学院长春应用化学研究所

研究速览：

近期，中国科学院长春应用化学研究所王磊教授、谢志刚教授等人在Journal of Materials Chemistry A上共同发表了在金属-有机框架纳米复合材料上调制电荷转移用于近红外光增强光热转换的研究工作。光敏MOF系统的可控电荷转移是实现高效光热转换的重要途径，有助于理解自然光合系统的内在特征。成熟的生物膜会造成严重的生物污染，危及公共安全，但传统抗生素由于耐药性严重，无法有效治疗粘附菌。光热抗菌是一种可行的生物膜处理方法。作者通过调节经典光活性MOF主体与keggin型多氧金属酸盐电子储层之间的电荷转移，合成了NIR光活化光热细菌纳米复合材料（PCN-Mo）。与原型PCN-222相比，合成的PCN-Mo及其纳米级形式（NPCN-Mo）在NIR吸收方面有很大的提高，提高了光热性能。在808nm辐照下，NPCN-Mo对模型金黄色葡萄球菌和大肠杆菌及其生物膜具有广谱抗菌性能。大肠杆菌和形成的生物膜。此外，通过将NPCM-Mo纳米颗粒和可生物可降解聚合物混合，制备了各种替代品下的自支撑混合基质膜和抗菌涂层，实现了抗粘附和抗菌的协同性能，可再生使用。这种电荷转移策略在PCN-Mo合成复合材料中的应用，为功能光响应系统的发展提供了一种实用的方法。

要点分析：

要点一：

NPCN-Mo的光热特性。NPCN-Mo具有良好的光热转换能力，在NIR激光功率密度为1.6 W cm-2时，最高温度为71.6°C。合成的NPCN-Mo也表现出良好的光热稳定性。结果表明NIR光活化NPCN-Mo可以作为一种潜在的处理细菌和生物膜的光热剂。

要点二：

NPCN-Mo的抗菌性能和生物膜特性。NPCN-Mo在808nm激光照射下发现的金黄色葡萄球菌菌落最少，抗菌活性最高，超过99%。因此，NPCN-Mo可以在很大程度上破坏细菌细胞膜的完整性，导致细胞结构的严重变形。

图文导读

图1.　（a）通过调制电荷转移策略制备NIR光活化PCN-Mo纳米复合材料的示意图。（b）NPCN-Mo的TEM图像和NPCN-Mo的元素映射。（c）NPCN-Mo、PCN-222和PMA的PXRD图像。（d）NPCN-Mo和PCN-222在DMF中的紫外-可见吸收光谱。（e）NPCN-Mo和PCN-222的荧光光谱。（f）NPCN-Mo和PCN-222在77k时的氮吸附-解吸曲线。（g）Mo 3d在NPCN-Mo中的XPS测量光谱。

图2.　（a）不同NPCN-Mo浓度在10 min激光照射下对应的温度与时间曲线（808nm，1W cm-2，V=200µL）。（b）NPCN-Mo在0.9 mg mL-1的浓度下，在1.0W cm-2的功率强度下进行三次NIR激光开关循环的加热和冷却过程。（c）游离PMA、PCN-222、PCN-222+PMA和NPCN-Mo在相同条件下减去水的温度升高后的温度变化。（d）NPCN-Mo和PCN-222在NIR光照射下的瞬态光电流记录。（e）NPCN-Mo在暗态和NIR光态下的电化学阻抗谱（EIS）奈奎斯特图。（f）PCN-222和NPCN-Mo的能带结构图。

图3.　（a）体外评价NPCN-Mo的抗菌活性。在不同条件下，（a）金黄色葡萄球菌和（b）大肠杆菌与不同浓度的NPCN-Mo孵育0.5h后的细菌存活率。（c）PBS和NPCN-Mo在不同条件下处理金黄色葡萄球菌的扫描电镜图像。（d）PBS和NPCN-Mo在不同条件下处理的金黄色葡萄球菌生物膜的CLSM图像。

图4.　（a）在808 nm激光（1W cm-2）照射10 min下PEG-MMM在水溶液中的光热转换行为。（b）10 wt% PEG-MMM在5个连续的NIR光开关循环中的光热性能。（c）在1 min激光照射(808nm，1W cm-2)条件下，干PEG-MMMs的光热图像。（d）不同NPCN-Mo含量的PEG-MMM的FT-IR光谱。（e）NPCN-Mo、PLA和PEG-MMMs的静态水接触角（添加的NPCN-Mo样品的10、20、30、40、50 wt%）。

图5.　（a）NPCN-Mo MMMs在808 nm激光照射下预防和杀灭细菌的实验示意图。（b）活/死法照射金黄色葡萄球菌附着在膜上的CLSM图像。（c）2天后在细胞膜上形成的生物膜的扫描电镜图像。NIR光照射条件为1.0W cm-2,10 min。（d）PEG-MMM消除细菌的回收性能试验。

结论

本研究中，作者在光致MOF主体和多金属氧酸盐电子储层之间构建了一种具有近红外光增强光热特性的独特电荷转移纳米复合材料（PCN-Mo）。在NIR光照射下，合成的纳米复合材料表现出有效的电子空穴分离，促进主体MOF光生电子的转化，减少多氧金属酸的客体，从而提高光热转换效率，产生过热。同时，该NPCN-Mo也显示出广谱的抗菌性能。与PEG-PLA共聚物结合后，制备的PEG-MMMs即使在最高负载下，在染料吸附、机械吸附和防污性能方面都具有显著优势。更重要的是，即使经过5个循环的可再生能源使用后，这些PEG-MMMs仍然保持了对细菌的生物消除前景。最后，NPCN-Mo和PEG-PLA共聚物的混合物已被证明在各种底物上具有抗菌涂层。本研究结果表明，通过合理的结构工程开发基于电荷转移的功能材料具有广阔的发展前景。

全文链接： .

参考文献：Liqian Liu,Yite Li,Lei Wang,Zhigang Xie. Modulating Charge Transfer over Metal-organic Framework Nanocomposites for NIR light-boosted Photothermal Conversion .2022.doi: 10.1021/acsnano.2c06030.

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