前言:
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编辑 | 大可天汉
引言
SrTiO作为一种典型的过渡金属氧化物,在凝聚态物理和材料科学领域,具有广泛的应用,它的结构由SrO和TiO2层交替排列而成,形成一个三维结构域网络。
过去的研究表明,施加电场可以显著影响SrTiO的性质,包括电导率、储存器件的可编程性等,近年来,科学家们开始关注脉冲电场对SrTiO晶体内,结构域的动态再分布效应。
SrTiO3的相变和外部扰动
近几十年来,SrTiO3作为钙钛矿结构的一种重要代表,引起了广泛的研究兴趣,作为超导材料的基底,SrTiO3的结构与高温超导态有关,然而,对这种化合物在低温相变中的基本性质,以及其对机械应力,或电场等外部扰动的响应还了解不完全。
已经确定了两个相互竞争的阶次参数,它们决定了SrTiO3的相位行为,这两个参数与柔和的声子模式有关,在约105K的冷却过程中,立方相的边界模式发生凝结,导致上部四方结构的出现。
相应的反铁扭曲跃迁,导致形成了三个不同的双域,其细长的四边形轴沿x、y或z方向,这种四边形失真,被用来描述这种转变的阶次参数,已知,应用单轴应力可以控制域的分布,而具有垂直于应力方向对称轴的域是有利的。
不同于同类钡化合物SrTiO3,即使在最低温度下,它也不会变成铁电相,尽管如此,布里渊区中心的极性声子模式,在冷却时会软化,通过同位素替代、施加机械应力或电场诱导,铁电相可以在约40K以下出现,这可以用自发极化作为阶次参数来描述。
最近的研究发现外加电场不仅有利于极相的形成,而且还可以改变四方相的畴结构,这一结果令人惊讶,因为电场和四方有序参数,具有不同的对称性,因此,得出结论,高阶相互作用是导致这种效应的原因。
由于TiO顶部的氧离子具有垂直于电场的对称轴,纵向四方域在能量上更受青睐,此外八面体离子的垂直位移也受到磁场的影响,以上是对该领域的简要说明,以便更容易理解,此外,结果表明,在低温下场感应铁电相的极化垂直于四方轴,导致斜方对称。
域结构也由偏振拉曼光谱反射,可以证明,描述不同构型中模态强度的拉曼张量,从一个四方域到另一个四方域不同,电场的应用,导致拉曼光谱的强烈特征变化,在最近的研究中,研究人员已经详细研究了钙钛矿体系统,和薄膜中双畴壁的性质。
即使在顺电相的温度范围内,畴边界也可能是铁极化的来源,此外硬孪生边界和易双边界被区分,其特征在于域壁两侧相邻八面体旋转轴的相对方向,最近研究人员发现,SrTiO3的域结构实际上通过外加电场对沉积。
在该钙钛矿基板上,锰矿层的磁性行为产生强烈影响,这意味着该层的性质,与基底材料的性质息息相关,而这种关系尚未完全被了解,为了获得关于不同阶次参数之间相互作用的更多信息,研究人员进行了与畴壁运动相关的电场后域结构实时变化研究。
他们使用时间分辨中子散射技术进行了动力学实验,并确定了脉冲电场作用期间域分布的时间演变。通过这种方法,他们可以观察到域结构如何随着时间的推移发生变化。
SrTiO3的域结构和外部应力
通过观察一系列超晶格反射,可以确定冷却SrTiO单晶时,形成四方结构域的体积分数小于105K的转变温度。目前,中子散射实验是使用加兴海因茨-迈尔莱布尼茨中心的三轴光谱仪PUMA,和格勒诺布尔劳埃-朗格万研究所的四圆衍射仪D10进行的。
这两种仪器都配备了欧拉支架,可以在三维空间中获得布拉格反射,具体来说,对于型和型单个超晶格反射的积分强度,是通过摇摆扫描得到的,样品是从商业SrTiO中切割而来,由MaTecK GmbH和水晶有限公司提供,并且为了避免形成额外的位错,避免了抛光样品表面。
透明和无色试样的典型尺寸约为4×6×8 mm³分别测量,镶嵌度是使用来自Ir-316源的192 keV辐射,通过高分辨率γ射线衍射确定的,并且低于0.03°,在第一个方向上,采用银漆将电极施加到样品表面。
将样品安装在单轴压力池中,以允许沿垂直于电场的第二个方向同时施加应力,该设备安装在封闭循环低温恒温器中,具有优于0.1 K的长期稳定性,施加单轴应力时,使用高压发生器与半导体开关结合使用,由函数发生器触发,产生脉冲电场。
这种设置允许应用频率高达1 kHz的几kV的几乎矩形的高压脉冲,数据采集使用频闪技术,光谱仪记录每个单独位置,在每个周期电场100个等宽时间通道内的散射强度,例如,对于500 Hz周期,将2毫秒的周期划分为每个20微秒的时间通道。
并且强度累积超过1万个周期以获得足够的计数统计数据,为了节省光束时间,这些实验仅在各自布拉格峰的中心进行。
通过在不同动力学运行之间采取摇摆曲线,验证峰的位置和宽度是否保持不变,因此,相信峰值强度,可以作为反映域分布的积分,布拉格强度的有效测量。
域分布
域分数可以从型超晶格反射中确定,其中H和L为奇数,只有沿h方向具有对称轴的域,才会影响这些反射的强度。
从型反射中可以得到x域、y域和z域的体积分数,如果将样品冷却到转变温度以下,而没有任何外部影响,每个单独样品都会表现出特定的域分布。
这可能是由于记忆效应以及晶体生长,或样品制备过程中,产生的内部应变所导致的,因此,可以确定考虑每个样品的静态域分布。
在大多数情况下,z域略微占优势,施加的脉冲场为2 kVcm,频率为4 Hz,温度为500 K,在垂直于场的不同应力下进行。
可以清楚地看到,在场启动期间,强度几乎瞬间增加,上升场在约20微秒内,当磁场关闭时,应力偏置确保快速恢复到初始状态。
只有在较低的应力下,响应才会有轻微的延迟,此外,强度水平随应力而降低,这意味着沿方向的应力对z域的贡献不大。
由于已知沿z域的电场会将z域转换为x域和y域,如果应力足够大,它会减弱其影响,这可以从强度变化幅度变小,这一事实中得出结论,可以从超晶格反射的时间演变,计算出所有域的体积分数和时间演变。
在没有任何外部负载的情况下,该样品的初始域分布为φx= 21.1%,φy= 36.2%,和φz= 42.7%。在没有电场的情况下,当施加60 MPa的静态条件时,z域的比例增加到约1%,当施加80 MPa时,增加到10%。
实验误差在时间分辨数据的分散性上反映出来,估计约为3-4%。当施加4 kVcm的电场时,在低应力下几乎可以将所有域转换为x域或y域,但在施加5或10 MPa的应力下,效果要差得多。
仔细检查下图后发现,在电场扰动下,晶体几乎立即做出反应,但不会达到平衡状态。在竞争性应力的干扰下,只有约20-40%的z域会在大约100微秒内被电场转换,并且还有一部分在更长时间内稳定下来。
研究人员看出,在比毫秒级别更长的时间尺度上,还存在另一种松弛机制,导致强度逐渐增加,并相应地减少z域,这表明,存在着具有不同迁移率的域壁,来控制动力学行为。
域再分布的短时间行为可以用指数函数来描述,在场关闭期间,如果应力偏差较低,则可以确定大约1微秒的弛豫时间,在较高的应力水平下,由于机械负载的驱动力增强,域分布会立即跟随电场的衰减。
如果磁场被打开,当应力较大时,畴壁的移动部分会有大约十微秒的松弛时间,如果去除竞争性的单轴应力,则场感应域动力学将会有很大改变,研究人员比较了在0 MPa和8 MPa下,受到15 kVcm脉冲电场影响的开关行为。
在15 MPa时,应力和电场都足够强,可以在约75微秒内诱导域重新分布,达到约40-100%之间的平衡值,即与电场同步,然而,如果去除应力,8 kVcm的电场强度,足以立即抑制几乎所有的z域。
在场关闭期间,由于恢复力在没有竞争性应力的情况下显著降低,反向转变的延迟增加了几个数量级,因此,只有极少数的z域会立即恢复,而其他10%的重新分布,需要大约100秒的时间。
这种行为与向场感应铁电相的转变有关,在铁电材料中,畴的极性会在外加电场的作用,下发生改变,然而,一旦移除电场,铁电畴的极性会保持不变,导致畴结构被冻结,这可以通过改变电场的振幅来验证,在没有外部扰动的情况下,使用了具有较大z结构畴优势的样品。
当施加一个20 K和2 kVcm的较低振幅电场时,只有约20%的z畴能够可逆地转变,而在4 kVcm的中等振幅下,材料变为铁电相,大部分z畴转变为x畴和y畴,然而,由于铁电相的滞后特性,反向转变受到阻碍,即使在电场关闭期间,只有40%的z畴能够恢复。
此外畴反转的动力学行为,会有一定的时间延迟τ上=μs和τ关闭=μs,在零磁场下,这个材料保持着一种特殊的结构,叫做域结构,但是,当温度升高到约40 K以上时,超过90%的"z域"的原始特性被重新建立。
这个发现表明在所谓的相干顺电相中,有一种由极簇组成的区域结构,这些极簇代表着剩余的铁电纳米域,并且具有斜方对称性,和垂直于结构域的四方轴的极化,其中第一个表示一种特定的方向。
由于场感应极化是沿着一条线的,所以只有在"x域"和"y域"方向上可以出现铁电性质,显然,当剩余的磁性极化在40 K附近被破坏,并且域分布不再受静电相互作用的影响时,就会发生明确的顺电过渡。
如果沿着方向施加竞争性的外部应力,那么就不会看到温度突然变化,研究人员还展示了不同温度下的域动力学,这时施加了8 kVcm的电场和15 MPa的机械应力,可以明显看出,电场对于单轴应力的竞争效应,会随着温度上升而逐渐减弱,与静态实验的结果一致。
在20 K时,z域的比例从75%减少到40%,但在10 K时,重新分布只限制在65%以下,65%的z域不受影响,由于机械应力的强烈影响,只有总体积的60%会在20 K时,转变为x域和y域,只有这些区域在足够强的电场下,才会变成铁电区域。
考虑到存在两种类型的硬孪生边界和易孪生边界,重新分布很可能从低能区域边界的位移开始,这些区域边界移动相当迅速,即使在进入铁电相时也会有快速的变化,因此,长时间的松弛过程,与硬性区域边界的位移有关。
因此滞后效应不太重要,温度的变化不会像在没有任何偏置应力的情况下,观察到的那样出现异常,在下图中,可以看到随着时间的变化,指数函数描述了具有弛豫时间的过程,在场外休息期间,关闭时间小于在现场期间的上升时间。
值得注意的是,在20K时,τ上和τ关闭相等,然而,随着温度升高,τ关闭显著降低,在10K时降至65微秒,这种行为是由于在低温下介电常数,和样品容量的增加所致,这也影响了电子电路的RC时间常数。
因此域再分布随着外加电场逐渐减小而发生,与此同时,τ上几乎不受温度影响,且明显大于65K时的充电时间,在受到15 kVcm电场和8 MPa机械应力的作用下,晶体的响应不足以立即发生。
这不仅反映在有限的结构域转变上,还表现在增加的约30毫秒的固有弛豫时间上。
结语
脉冲电场下SrTiO中结构域再分布是一个引人注目的研究课题,它揭示了电场对过渡金属氧化物中结构域行为的强大影响。
实验和理论研究表明,在特定的电场作用下,结构域会发生动态再分布,这一现象具有重要的科学意义和应用潜力,未来的研究将进一步深入探索其机理,并在材料科学和电子器件设计中发挥重要作用。
参考文献
1. S. Chang, Domain structure of SrTiO3 under uniaxial stresses. J. Appl. Phys. 43, 8, 3591–3595 (1972). [Crossref], [Web of Science ®], [Google Scholar]
2. Eckold, H. Gibhardt, D. Caspary, P. Elter, and K. Elisbihani, Stroboscopic neutron diffraction from spatially modulated systems. Z. Krist. 218, 144–153 (2003). [Crossref], [Google Scholar]
3. Fontcuberta, V. Skumryev, V. Laukhin, X. Granados, and E. K. H. Salje, Polar domain walls trigger magnetoelectric coupling. Scientific reports 5, 13784 (2015). [Crossref], [PubMed], [Web of Science ®], [Google Scholar]
4. Fujii, H. Uwe, and T. Sakudo, Stress-Induced Quantum Ferroelectricity in SrTiO3. J. Phys. Soc. Jpn. 56, 6, 1940–1942 (1987). [Crossref], [Google Scholar]
5. Gibhardt, J. Leist, and G. Eckold, Influence of electric field and domain structure on the low-temperature Raman spectra of SrTiO3. Mater. Res. Express 2, 1, 15005 (2015). [Crossref], [Web of Science ®], [Google Scholar]
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