文|树洞档案

编辑|树洞档案

前言

传统上，研究人员是非常专注于制造完美晶体TI的，然而，新出现的实验文献却表明，没有长程有序的非晶材料也可以表现出拓扑特性。

其实这也凸显了，探索无序材料作为TI潜力的重要性，因为它们可能提供优势，例如更容易的制造工艺或在某些应用中改进的性能。

2022 年，Rogacheva 等人发表了他们对多晶 Bi2Se3 的研究结果，并且提供了实验证据，证明无序（但不是完全无定形）材料确实可以成为 TI。

而我们要讨论的则是无序生长的 Bi2Te3 薄膜的表征，这一表征步骤可能涉及分析薄膜的结构、化学和电子特性，以了解其无序性和质量。

薄膜的拉曼光谱学研究实验

首先，实验中采用了分子束外延（MBE）技术在绝超高真空（UHV）条件下，将Bi2Te3薄膜外延生长在硅蓝宝石（α-Al2O3）上。

MBE是一种通过从蒸发槽中蒸发出单个原子或分子，将其沉积在沉积的技术上，而生长的原料包括纯度为99.999%的Bi和纯度为99.95%的Te，Te的用量用于Bi2Te3生长所需的化学测定比，以确保薄膜的正确成分。

在这一过程中，生长速率是通过石英晶体微天平进行整理的。

要知道，生长过程分成两个步骤，首先，在UHV中将蓝宝石复位至600°C，当获得原子楼层的表面时，便将(1 x 1)表面重构连接，随后需在150°C下生长1-QL （量子层）的Bi2Te3种子层，这也有助于形成核。

最后，研究人员会将温度升至225°C，并生长另外7个QL的Bi2Te3薄膜。

当然了，为了实施表征薄膜的结晶性质，在实验中还采用了反射高能电子导电（RHEED）技术。

RHEED是一种通过在表面模拟高能电子，并观察导电电子，来获得晶体结构和表面形貌信息的方法。

在薄膜生长完成后，则需要进行拉曼光谱测量。

拉曼光谱是一种用于研究材料振动和声子模式的强大工具，通过拉曼光谱可以观察到任何对Bi2Te3的原子结构造成的影响，因为这会导致允许的声子模式发生变化。

另外，研究还与使用相同方法在蓝宝石上影响生长的完全晶体Bi2Te3薄膜进行了比较，以此来了解非晶薄膜对声子模式的影响。

总的来说，这个实验为我们提供了关于Bi2Te3薄膜的结构和声子特性的有价值的信息，尤其是在拓扑绝缘体领域，这对于进一步了解和应用这种特殊材料具有重要意义。

而研究过程中，生长出的 Bi2Te3 薄膜和完美结晶薄膜形成的拉曼光谱，其在光谱中的两个主峰标记为 Eg2 和 A21g，分别对应于面内和面外振动模式。

为了分析峰值，研究人员用高斯函数拟合，说明了两个拟合高斯函数的总和。

在外延生长的薄膜中，Eg2 和 A21g 模式的中心分别为 101 cm-1 和 132 cm-1，然而，在生长的薄膜中，Eg2 和 A21g 峰分别集中在 101 cm-1 和 128 cm-1 处，这些峰位置与之前对 Bi2Te3 的研究一致。

值得注意的是，生长薄膜中的无序被认为是导致 A21g 峰 4 cm−1 移动的原因，而且我们还发现，外延样品中 Eg2 峰的半峰全宽 (FWHM) 为 5.1 cm−1，而生长样品中的半峰全宽 (FWHM) 为 9.9 cm−1，这表明无序减少了空间振动但保持了局部结合。

这一观察结果与 Bailini 等人之前的研究一致，其中与加热到 250°C 和 350°C 的衬底相比，在室温衬底上生长 Bi2Te3 薄膜时观察到相当大的峰展宽。

在室温基底上生长的薄膜的 SEM 图像显示，该薄膜由“小的不规则聚集体”组成，这也证实了生长样品的无序性质。

可以说，这个研究的结果和 Bailini 等人的发现，表明无序会导致拉曼光谱测量中的峰变宽，表明材料中存在无序。

纵向磁阻率和电位拟合模型

为了分析和拟合数据，科研人员们测试了各种模型，最终发现，简化的 HLN 方程（方程 2.3.3）可提供最佳结果。

简化的 HLN 方程通常用于描述无序材料中的磁阻行为，特别是在存在弱反局域化等量子干涉效应的情况下，数据与简化的 HLN 方程的成功拟合表明，在生长样品中观察到的磁阻行为与无序材料的理论预测一致。

这些发现表明，生长的 Bi2Te3 样品表现出较弱的反局域化，并且简化的 HLN 方程提供了一个合适的模型来描述纵向磁阻测量中的这种行为。

在该研究中，其实还显示了 23 nm Bi2Te3 样品在 2 K 和 4 K 温度下的二维磁导率的拟合结果。

当 λ = 0 时，狄拉克费米子模型简化为完整 HLN 方程的一个版本，根据之前的研究，还发现参数 vF（费米速度）和 ve（电子散射时间）与温度无关（参数~λ预计与材料有关，与温度无关）。

在实验中，还显示了低磁场下实验数据和模型之间的强烈重叠，然而，拟合参数 λ、vF 和 τe（电子平均自由时间）的温度依赖性似乎是无意义的，这表明狄拉克费米子模型无法捕捉 23 nm Bi2Te3 样品的这些参数的正确温度依赖性。

为了解决这个问题，在数据测量的过程中，拟合是在 λ 设置为 0 的情况下进行的，这导致模型简化为完整 HLN 方程的版本，所以说，与之前的拟合相比，参数 vF 表现出显着改善的温度依赖性。

然而，拟合结果仍然与测量数据不完全匹配，这表明可能还有其他影响材料磁输运性质的因素，而简化模型未捕获这些因素。

总体而言，狄拉克费米子模型和简化的 HLN 方程的拟合结果表明，准确描述 23 nm Bi2Te3 样品磁输运行为中参数的温度依赖性存在挑战，这些发现强调了材料电子特性的复杂性，并可能表明需要更先进的理论模型或考虑其他因素来充分解释观察到的行为。

在该研究 中，使用狄拉克费米子模型拟合了 70 nm 生长的 Bi2Te3 样品的磁导率数据，其中 λ 设置为 0，并且当 λ 不限于 0 时。

在低磁场下，数据与拟合结果有些一致，但显然可以实现更好的拟合。因此，使用另一个模型，即简化的HLN方程进行比较。

简化的 HLN 方程通常用于模拟拓扑绝缘体 (TI) 中的弱反局域化 (WAL) 效应，在大多数情况下，简化的 HLN 方程可以准确拟合 TI 的磁导率数据，然而，如果简化的 HLN 方程无法提供准确的拟合，研究人员可能会探索其他模型来解释他们的数据。

本研究中的研究人员还尝试了狄拉克费米子模型和简化的 HLN 方程，这一事实表明，70 nm 生长的 Bi2Te3 样品的磁输运特性很难准确描述，而实验数据和拟合之间的差异可能表明材料的电子行为存在额外的复杂性，这也超出了这些简化模型所能捕获的范围。

通过尝试多种模型，研究人员旨在找到最合适的模型来准确描述实验结果，使用不同的模型并与实验数据进行比较是科学研究中的常见做法，因为它使研究人员能够更深入地了解所研究的系统，并确定最合适的理论框架来解释他们的观察结果。

减少HLN适合

在这个实验过程中，显示了 23 nm 和 70 nm Bi2Te3 样品的二维磁导率数据，以及简化的 HLN 方程的拟合结果，简化的 HLN 方程有两个自由参数：lφ（相位相干长度）和 α，研究人员推断，23 nm 样品中的 α ≈ -0.5，70 nm 样品中的 α ≈ -1。

为了拟合数据，研究人员还使用了GUI（图形用户界面），最初，α 设置为预期值-0.5或-1，并调整 lφ 以找到收敛拟合，找到收敛拟合后，然后调整α以尝试获得更好的拟合，并重复此迭代过程。

在两个样品中，获得的 α 值表明电子传输行为存在有趣的差异，在 23 nm 样品中，α ≈ -0.5，表明两个表面态耦合并形成单个传输通道，这与之前的研究一致。

另一方面，在70 nm样品中，α ≈ -1，表明两个表面解耦并形成两个独立的传输通道， lφ（简化 HLN 方程中的另一个自由参数）的温度依赖性。

lφ 作为温度函数的行为，可以为了解材料中电子态的相干长度，及其如何受温度变化影响提供有价值的见解。

总体而言，这些发现揭示了两个样品的独特电子特性，以及表面态在 Bi2Te3 薄膜和厚薄膜传输行为中的作用，使用简化 HLN 方程的拟合过程有助于更好地理解这些拓扑绝缘体薄膜中电子态的性质及其相互作用。

而研究中显示的相位相干长度 lφ 的温度依赖性，预计遵循幂律依赖性，即 lφ ∝ T^(-β)，其中 β 是特征指数。

对于 2D 系统，β 预计约为 0.5，而对于 3D 系统，β 预计约为 0.75 。

一般来说，对于70 nm样品，β的外推值约为0.43，对于23 nm样品，β的外推值约为0.6，获得的两个样品的 β 值表明相位相干长度的温度依赖性与二维散射一致，这表明 70 nm 和 23 nm 样品中的电子传输主要受二维散射过程控制。

lφ 的幂律温度依赖性是弱反局域化 (WAL) 行为的特征，这是在 2D 系统中常见的量子干涉效应。

两个样品中二维散射行为的存在进一步支持了从简化 HLN 方程拟合得出的结论，其中 α 值表明存在两个表面态，在 23 nm 样品中形成单个传输通道和两个解耦传输通道在 70 nm 样品中。

lφ 的幂律温度依赖性和从拟合中获得的 β 值，提供了对两个 Bi2Te3 样品的量子输运特性的重要见解，并强调了维度在影响其电子行为中的作用。

结论

透射电子显微镜（TEM）图像，显示了这些薄膜的结构主要由嵌入非晶基质中的纳米晶体组成，拉曼光谱进一步证实了材料的无序性质，Eg2 和 A21g 峰的变宽证明了这一点。

这种展宽与之前对在不利于晶体生长的低温环境中生长的 Bi2Te3 的研究一致，证实了 TEM 图像中观察到的无序结构。

对这些薄膜进行了输运测量，并在磁阻中观察到弱反局域化（WAL），这是无序材料表现出拓扑绝缘体（TI）行为的一个有希望的迹象。

将 WAL 数据拟合到简化的 HLN 方程，外推的 α 值表明两个表面态在较薄的 23 nm 样品中耦合，而在较厚的 70 nm 样品中解耦，lφ 的温度依赖性表明在两种厚度中都存在二维 (2D) 传导，这意味着金属表面态的存在。

电阻率中电子与电子的相互作用 (EEI) 和 WAL 的存在是拓扑绝缘体中观察到的常见特征，这些结果代表了一些首次在无序 Bi2Te3 薄膜上进行的输运测量。

可以说，无序薄膜的研究为理解孔隙率对材料电子性能的影响奠定了基础，并可能为拓扑绝缘体材料的进一步发展和应用铺平道路。

参考文献：

【1】《纳米尺度研究信》。

【2】《没有朗道能级的量子霍尔效应模型：“宇称异常”的凝聚态实现》。

【3】《三维空间中的拓扑绝缘子》。

【4】《拓扑绝缘子中的弱局部定位和弱反局部定位》。

【5】《无序石墨烯暴露于臭氧中的磁输运：从弱定位到强定位》。